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Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/1942/21894

Title: Lithiation and Delithiation Mechanisms of Model Anodes for Lithium Ion Batteries Using the Example of Au Thin Films: Correlation of Electrochemical and In-Situ High Energy X-Ray Diffraction Characterization
Authors: Bach, Philipp
Advisors: Stratmann, Martin
Uwe Renner, Frank
Issue Date: 2014
Abstract: Lithium Ion Batteries (LIBs) are so far widely used in low power applications such as consumer electronics but they still have to be improved significantly to fulfill the growing needs for high power in fields like electromobility. As anode in classical LIBs carbonaceous material is used in which Li can be stored by intercalation between the graphene sheets. Especially promising as an alternative anode material and currently under strong research is Si which features the highest specific capacity of all elements. In Si Li is stored in the form of lithium alloys. The alloy formation is accompanied by changes in the crystal structure of the electrode material. Also Au (and other metals) alloy electrochemically with Li featuring a much higher uptake capability for Li than carbonaceous materials. In the form of growth nuclei Au is also of relevance in the context of Si nanowire anodes which are highly promising for technical application. The noble character of Au facilitates its use as model system. Model electrodes like single-crystals or thin films provide defined experimental conditions compared to real battery electrodes. The aim of this study is to get insight on the atomic level to the mechanisms during alloying (insertion of Li into the crystal structure of the electrodes) and dealloying (extraction of Li). Understanding the atomistic mechanisms of Li insertion in general is an ultimately important step on the way towards target oriented improvement of LIB anodes. A powerful method for following structural changes for example due to alloy phase formation in electrode materials is the method of in-situ X-ray diffraction. This method is particularly suitable for heavy elements such as Au featuring a high interaction cross section with X-rays.
Lithiumionenbatterien (LIBs) sind heutzutage im Bereich der modernen Unterhaltungselektronik schon weit verbreitet. Um aber den wachsenden Herausforderungen z.B. im Bereich der Elektromobilität gerecht zu werden, ist eine deutliche Weiterentwicklung unabdingbar. In klassischen LIBs ist das Anodenmaterial kohlensto_basiert. Diese Materialien können Li durch Einlagerung zwischen den Graphenschichten speichern. Ein besonderes vielversprechendes alternatives Anodenmaterial, das zur Zeit im Fokus der Forschung steht, ist Si. Si weist die höchste spezi_sche Kapazität aller Elemente auf. In Si lässt sich Li in Form von Legierungen speichern. Mit der Legierungsbildung gehen strukturelle Veränderungen im Anodenmaterial einher. Auch Au (und andere Metalle) lassen sich elektrochemisch mit Si legieren und weisen dabei eine deutlich höhere Aufnahmefähigkeit für Li auf als kohlensto_basierte Materialien. In Form von Wachstumskeimen ist Au zudem auch im Zusammenhang mit Si Nanodraht-Anoden von Bedeutung, die vielversprechend im Hinblick auf eine technische Anwendung sind. Der edle Charakter des Au begünstigt seine Verwendung als Modellsystem. Im Vergleich zu realen Batterieelektroden bieten Modellelektroden wie z.B. Einkristalle und dünne Filme de_nierte experimentelle Bedingungen. Diese Arbeit verfolgt das Ziel Einblick in die atomistischen Mechanismen zu gewinnen, die während der Legierungsbildung (dem Einbringen von Li in die Kristallstruktur des Elektrodenmaterials) und der Entlegierung (Entfernen von Li) ablaufen. Ein generelles Verständnis der atomistischen Mechanismen des Li-Eintrags ist ein entscheidender Schritt auf dem Weg zu zielgerichteter Weiterentwicklung von LIB-Anoden. Röntgenbeugung ist eine leistungsfähige Methode zur Untersuchung struktureller Ver- änderungen in Materialien beispielsweise verursacht durch Legierungsbildung. Besonders eignet sich diese Methode für schwere Elemente wie z.B. Au, die einen hohen Wechselwirkungsquerschnitt mit Röntgenstrahlung aufweisen.
URI: http://hdl.handle.net/1942/21894
Category: T1
Type: Theses and Dissertations
Appears in Collections: PhD theses
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